Labone besloot in juli 1957 te gaan voetballen voor Everton in plaats van te gaan studeren. In 1958 maakte hij zijn debuut voor de club. Hij wordt gezien als een van de beste centrale verdedigers uit zijn tijd, die goed kon tackelen en koppen. Daarnaast was hij behoorlijk snel, maar hij gebruikte zelden zijn linkervoet. Labone speelde in totaal 534 wedstrijden voor Everton, waarvan 451 competitiewedstrijden.
Hij maakte slechts twee competitiedoelpunten, maar ontving ook slechts twee gele kaarten. Hij speelde voor het team dat in de seizoenen 1962/63 en 1969/70 Engels landskampioen werd. Ook won hij in 1966 de FA Cup. In het seizoen 1970/71 kwam door een ernstige blessure een eind aan zijn voetbalcarrière.
